L’interaction entre une impulsion laser femtoseconde très intense et la matière donne lieu, dans le régime d’ionisation tunnel, a une grande variété de phénomènes [1] dont un des plus connu est la génération d’harmoniques d’ordre élevé. Dans ce cas particulier, le paquet d’onde électronique qui traverse la barriere de potentiel Coulombien est acceléré par le champ électrique et vient recombiner avec l’ion parent émettant alors un rayonnement XUV. Cependant ce mécanisme n’est pas unique et l’électron peut aussi collisionner de manière inélastique avec l’ion et arracher un deuxième électron par une double ionisation non-séquentielle. Cette double ionisation peut alors conduire à la fragmentation des molécules. Nous nous intéressons ici au contrôle de cette "recollision" en alignant les molécules dans le référentiel du laboratoire et en mesurant le taux de fragmentation en fonction de l’angle de recollision par rapport à la molécule. Je présenterai d’abord comment nous avons optimisé l’alignement moléculaire par l’utilisation d’un mélange de gaz et le développement d’une méthode pour mesurer sa température rotationnelle initiale. Je montrerai ensuite les premiers résultats dans le cas de l’azote, du dioxygene et du dioxyde de carbone. Enfin, les perspectives en terme de contrôle seront évoquées avec l’utilisation de sources infrarouges à deux couleurs.
[1] Krausz F. and Ivanov M., Reviews of Modern Physics 81,163 (2009)